与金属材料和无机非金属材料相比,高分子材料由于其性能丰富、易加工、密度小、价格便宜等优点,其产量成为这三类材料中增速最快的。然而,与金属材料相比,高分子材料废弃后很难回收利用(回收率不足10%),导致其主要被填埋、焚烧或者遗弃在大自然中,造成严重的生态环境问题和资源浪费。近年来,通过单体结构设计,发展新型高性能可回收聚合物,构建“单体-聚合物-单体”的闭环生命周期,被认为是解决上述问题的有效手段之一。虽然已经有大量基于内酯开环聚合新型聚合体系被报道,但是单体结构如何影响“聚合—解聚”平衡,聚合物结构与性能之间的关系仍然是这一领域的难点。
朱剑波教授团队长期致力于开发新型可循环、高性能高分子材料(Acta Chim. Sinica 2022, 80, 1165–1182; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20591–20597; ACS Macro Lett. 2022, 11, 173–178; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202117639;Sci. China Chem. 2023, 66, 251-258)。在此前工作的基础上,近日该团队针对ε-己内酯(ε-CL)环张力大,所得聚合物聚ε-己内酯(PCL)难以降解等问题。详细探究了取代基数目、位阻和位置对聚合过程中热力学参数的影响,得出了单体结构与聚合过程热力学参数的变化规律,为后期开发新型可化学回收的聚合物提供了理论指导。在上述理论的指导下,设计了一类螺环结构内酯单体。该类聚合物不仅表现出完全降解回收的能力,同时,可以通过改变螺环结构调节聚合物的性能,进一步拓展了该类聚合物的应用范围。
该研究以题为“Insights into Substitution Strategy towards Thermodynamic and Property Regulation of Chemically Recyclable Polymers” 发表于《Nature Communications》,文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-38916-5。四川大学为唯一通讯单位,化学学院朱剑波教授和蔡中正副研究员为共同通讯作者,博士研究生涂义民第一作者。特别感谢科技部、国家自然科学基金委、四川大学的经费支持。